清華新聞網(wǎng)1月27日電 近日，清華大學(xué)化工系劉振東課題組在低維分子篩納米材料可控合成機(jī)理研究方面取得新進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)圍繞單壁分子篩納米管這一新型低維分子篩結(jié)構(gòu)，首次系統(tǒng)闡明了其在水熱合成過(guò)程中由無(wú)機(jī)-有機(jī)組裝體連續(xù)相變驅(qū)動(dòng)的形成機(jī)制，為低維分子篩的理性設(shè)計(jì)與可控合成提供了關(guān)鍵理論依據(jù)。
單壁分子篩納米管材料兼具納米管狀形貌和分子篩的晶態(tài)孔道，具有突破傳統(tǒng)分子篩傳質(zhì)受限、構(gòu)建高效限域反應(yīng)和分離體系的潛力。然而，這類(lèi)納米尺度的晶態(tài)薄壁結(jié)構(gòu)處于有序組裝與晶化生長(zhǎng)的交匯處，形成路徑復(fù)雜。學(xué)術(shù)界尚未清晰理解這一新型低維材料的結(jié)構(gòu)導(dǎo)向規(guī)律，限制了其可預(yù)測(cè)合成與性能定制。
該研究通過(guò)時(shí)間分辨與多尺度結(jié)構(gòu)表征，明確指出單壁分子篩納米管并非通過(guò)單一步驟直接生成，而是經(jīng)歷由無(wú)機(jī)短程有序演化所觸發(fā)的連續(xù)結(jié)構(gòu)重構(gòu)過(guò)程：無(wú)機(jī)骨架片段的電荷密度與有序程度逐步改變了有機(jī)-無(wú)機(jī)組裝體的相互作用與界面形態(tài)，從而推動(dòng)介觀(guān)結(jié)構(gòu)的演變，最終實(shí)現(xiàn)了納米管從層狀非穩(wěn)態(tài)相的脫離與閉合。該機(jī)制框架將“介觀(guān)組裝”與“分子篩晶化”統(tǒng)一描述，揭示了單壁分子篩納米管從組裝到成形的關(guān)鍵控制邏輯。
單壁分子篩納米管形成機(jī)制
這一進(jìn)展為單壁分子篩納米管材料的可控構(gòu)筑提供了可推廣的機(jī)理范式，有望指導(dǎo)后續(xù)低維分子篩體系（如納米片、納米管等）的形貌調(diào)控與結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，并促進(jìn)其在催化、分離與膜材料等領(lǐng)域的應(yīng)用開(kāi)發(fā)。
研究成果以“無(wú)機(jī)-有機(jī)組合在單壁沸石納米管合成中的連續(xù)相變”（Consecutive phase transformations of inorganic-organic assembly in the synthesis of single-walled zeolitic nanotube）為題，于1月14日在線(xiàn)發(fā)表于《科學(xué)·進(jìn)展》（Science Advances）。
清華大學(xué)化工系博士后宋釗寧（已出站）為論文第一作者，化工系副教授劉振東為論文通訊作者，研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金的資助。
論文鏈接：
https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.adx1619
供稿：化工系
編輯：李華山
審核：郭玲
